照射された鋼材の内部を観察する

Jul 20, 2023

材料科学の基礎原則の 1 つは、材料の内部微細構造が材料の性能を制御するということです。 このため、材料の性能を理解し予測する手段として、材料の内部構造の研究と分類には常に強い関心が寄せられてきました。 この研究のほとんどは、材料構造のより小さな領域を原子レベルに至るまで調査するための微細構造解析技術の継続的かつ急速に進歩した開発によって支援されてきました。

原子レベルの情報は、材料の内部変化を理解するために重要です。 しかし、大きな課題は、その理解を現実スケールの材料構造の性能に結びつけることです。 私たちは、実際の応用条件下で実際の構造がどのように動作するかを理解するための情報を原子レベルで構築することに興味を持っています。原子レベルの材料特性評価から構造の耐久性を理解できるでしょうか?

照射鋼構造は原子力システムの構築に長い間使用されており、次世代の高度な原子炉システムへの応用においては最優先事項となっています。 先進的な原子力システムでは、Fe-9 ～ 12Cr の組成を持つ鋼が最も関心を集めており、実験やモデリングの活動が最大レベルで行われています。 これらのタイプの照射鋼は先進的な原子力システムで使用されており、照射によって引き起こされる内部損傷に強いため、将来のシステムにとって高い関心を集めています。 原子炉内で強力な照射野にさらされると、材料の機械的特性が大幅に変化し、材料の物理的寸法が変化する可能性があります。 これらの変化に耐えられる材料を見つけることは、原子炉のライフサイクルと安全性にとって不可欠です。

ここでは、Fe-9 ～ 12 Cr モデルと市販の合金鋼に関する実験的発見について説明し、運転中の原子炉内で高温の強い照射場にさらされたときに照射鋼の内部で何が起こるかを示します。 当社の材料は、アイダホ国立研究所 (INL) の先進試験炉 (ATR) で照射されました。 これらは、原子あたり最大 10 変位 (dpa) までの中性子照射にさらされました。 放射線損傷の性能指数 dpa は、材料内の各原子が通常の位置から材料内の別の位置に平均何回叩き出されたかを示します。 10 dpa は、材料内のすべての原子が照射暴露中に開始位置から別の位置に 10 回ノックまたは移動されたことを示します。 したがって、平均すると、材料内のすべての原子は、開始位置と同じ位置にあるわけではありません。 それらの多くは材料の結晶格子内の通常の位置に戻りますが、一部は動き回って他の「ずれた」原子と結合して、出発構造とは異なる「欠陥」またはクラスターを形成します。

照射された鋼中の欠陥クラスターの進化を観察することができます。 透過型電子顕微鏡に向けて高エネルギーのイオンビームを照射すると、原子炉内で見られる損傷が刺激されます。 この技術により、小さな欠陥クラスターがどのように形成され、照射損傷に伴って成長するのかを明確に把握できます。 図1に示す、放射線照射によって形成される小さな「黒い」点は、「移動」して一緒に移動して小さなクラスターを形成した原子の小さなクラスターです。 これらのクラスターは材料を強化する強化剤として機能しますが、材料をより脆くする傾向もあります。

図 1 に示す照射損傷構造は、材料の小さくて薄いスライスを照射したときに何が起こるかを示しています。 実際の原子炉の状態については、運転中の原子炉内で照射された物質を調べることが有益です。 私たちは、INL の ATR 内で照射された、照射鋼などのこの種の材料を検査してきました。 ATR は、現在および先進的な原子力エネルギー システムにとって重要な損傷レベルまで大量の実験物質を照射できる施設です。

図 3 は、図 1 と同じ市販鋼 T91 (Fe-9Cr-1Mo) を、2 つの温度、3 つの線量レベルにわたって ATR で照射した後のものを示しています。 上の行の欠陥構造は、図 1 で見られるものと似ています。温度が高くなると、欠陥構造はより急速に発達します。これは、照射温度も材料の性能を決定する重要な要素であることを示しています。

より単純な組成のモデル合金も検討しました。 たとえば、図4はFe-10Crモデルの照射鋼を示しています。 放射線欠陥の一部は T91 合金に似ていますが、このモデルの照射鋼のより単純な組成により生じる、より大きな欠陥構造もいくつかあります。 これらのより大きな「ループ」構造の理由の 1 つは、T91 鋼に追加の合金元素が、低 dpa 線量での大きな「ループ」構造の成長を遅らせる傾向があることです。

より単純な Fe-9 または 10Cr 鋼と比較した T91 鋼の追加の合金元素の影響は、他の合金元素が照射中にどのように挙動し、動き回るかを観察することでわかります。 多くの場合、微量合金元素は独自のクラスタータイプを形成し、照射された鋼の性能に悪影響を与える可能性があります。 照射された鋼材中のさまざまな元素のクラスタリングを観察する最良の方法は、アトム プローブ トモグラフィー (APT) を使用することです。APT では、「針」の先端にある原子が層ごとに剥ぎ取られ、どの種類の原子が含まれているかによって特徴づけられます。は。 この例は、Fe-12Cr 市販合金である HT9 の例を図 5 に示しています。ここでは、Mn、Ni、Si、および P が照射中に分離して、特定の種類の欠陥クラスターが形成されます。 照射線量が増加するにつれて、Mn-Ni-Si と一部の P の小さな欠陥クラスターが発生することがわかります。 これらのクラスターは、Ni16Mn6Si7 の組成を持つ新しい相である G 相に成長しますが、これも鋼の性能に悪影響を与える可能性があります。

透過型電子顕微鏡やアトムプローブ断層撮影法によるこれらの微細構造の特徴は、照射損傷中に鋼の「内部」が照射線量と温度の関数としてどのように変化するかを理解するのに非常に役立ちます。 私たちはまた、材料の微細構造に対するこれらの内部変化が材料の機械的特性にどのような影響を与えるかを理解することにも興味を持っています。 現実的な機械的特性は、微細構造の測定よりもはるかに大きなスケールで測定する必要があります。 これらの影響を調べるために、私たちは高エネルギー X 線を使用して、応力や機械的負荷を受けた材料の内部も観察してきました。 この研究は、アルゴンヌ国立研究所の高度光子源 (APS) で実施されました。 高エネルギーX線を備えたシンクロトロン源を使用することで、照射された鋼材が応力を加えられて変形する様子を「観察」することができます。 近視野と遠視野の回折情報を組み合わせて使用​​すると、材料の内部構造と各内部「粒子」に関する結晶学的情報の両方を再構築することができます。 上の画像では、通常、一度に粒子の一部または特定の結晶セクションを観察しています。 APS の研究では、多くの粒子や個々の結晶を観察して、変形したときのそれらの協調的な挙動を確認することができます。 これにより、実際のアプリケーションでそれらがどのように動作するかについて、より現実的なイメージが得られます。

Fe-10Cr 合金の照射損傷構造を図 4 に示します。同じモデル合金 Fe-10Cr の引張荷重時の変形挙動を調べました。 図6には、未照射のFe-9Cr系におけるさまざまな粒子の構造と配向が示されています。 結晶粒の形状を比較することで、降伏点を超えて材料を荷重したことによる結晶粒の形状の変化量を確認することができ、永久的な塑性変形がいくらか残っていることがわかります。 重要な点は、隣接する粒子の変形に適応するために、すべての粒子が一緒に変形する必要があるということです。 これにより、変形中の材料の大部分の挙動の全体像が得られます。

さまざまな粒子、その方向、および隣接する粒子を識別できるため、個々の粒子を取り出して内部変形の程度を判断することができます。 図7は、単一粒子の変形による内部ひずみの変化と、その荷重応答に対する周囲の粒子の影響を比較しています。

これらの結果により、照射された Fr-9-12Cr 鋼と未照射の Fr-9-12Cr 鋼の変形制御メカニズムを決定することができます。 変形する照射鋼の内部を観察し、個々の粒子と、荷重に対する反応およびその周囲を分離できるため、運転中の原子炉内の荷重条件下で粒子がどのように動作するかを判断できます。

上述の Fe-Cr 合金には炭素はあまり含まれていません。 炭素は、強度を与えるためにこの合金系の主要な添加成分です。 強化は、炭素が Cr または Fe と結合して (Cr,Fe)23C6 (通常は M23C6、M は金属を表し、Cr または Fe、またはその両方) または他の可能な炭化物を形成するため、内部炭化物の形成によってもたらされます。 荷重中、炭化物は非常に強力で変形を防ぐため、強度が高まります。 Fe-9Cr-C モデル合金の場合、荷重の「シェア」を担うための荷重中の炭化物の挙動を調べました。 この研究では、アルゴンヌ国立研究所のアドバンスト フォトン システムも使用して、鋼に応力がかかったときに鋼中の炭化物がどのように荷重を「分担」するかを調べています。 この荷重分散は、炭化物が照射鋼を強化する主な方法の 1 つです。

実験結果は、M23C6 炭化物がその結晶方位に依存する弾性強度特性を持っていることを示しています。 単結晶から多結晶、およびさまざまな M23C6 含有量までの負荷特性を調査することにより、強度 (単結晶) の強い方向性にもかかわらず、鋼の強化に対する M23C6 の寄与は多結晶構造でより均一であることがわかりました。向きはランダムです。 ただし、内部炭化物のレベルが非常に高い場合、強度の方向性の違いに対する強い影響が再び現れます。 現実的なシステムでは、Fe-9Cr-0.1C マトリックス中の M23C6 の 4% が一般的です。

高レベルの放射線への曝露に対する物質の反応は、核時代の幕開け以来、大きな関心のテーマとなってきました。 その間、材料の微細構造の変化を分析する技術は、放射線によって引き起こされる欠陥の画像化に適用されて成功してきました。 材料の検査には照射後検査 (PIE) が使用されています。 過去 50 年間にわたる透過型電子顕微鏡の発展により新たな洞察が得られ、アトム プローブ断層撮影法は原子レベルでの解像度を提供してきました。 透過型電子顕微鏡では通常、10-19 ～ 10-20 m3 程度の体積の照射物質を検査しますが、アトムプローブ断層撮影法ではさらに小さな体積の約 10-21 m3 の物質を検査します。 これらは、材料の体積が非常に小さいため、材料の性能に対する照射の影響を完全に把握できない可能性があります。 私たちは、最近の研究で、シンクロトロン源を使用すると、10 ～ 9 m3 のオーダー、または桁違いに大きな体積の物質を調査できることを実証しました。 これにより、現実的な用途に向けて重要なスケールで、原子炉「内部」の放射線照射を受けた材料の放射線損傷の影響を検査し、特徴付けることが可能になります。 このアプローチは、核物質の開発と応用に対する現実世界の影響を伴う物質の性能に対する新たな窓を提供しました。 この技術により、照射された鋼材の「内部を観察」できるようになりました。

ここで説明する実験作業は、米国エネルギー省 (DOE) の主要な科学ユーザー施設で、優秀な技術および科学スタッフの支援を受けて達成されました。 これらには、核科学ユーザー施設 (NSUF)、すなわち先進的試験炉、先端エネルギー研究センター – 顕微鏡検査および特性評価スイート、アイダホ国立研究所の高温燃料試験施設、およびアルゴンヌ国立研究所の IVEM-タンデム施設が含まれます。 高出力 X 線実験は、アルゴンヌ国立研究所の高度光子源で行われました。 研究チームの DOE、NRC、NNSA の支援もこの研究にとって重要でした。

なお、この記事は季刊誌の第14版にも掲載される予定です。

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